当我们进行PFM图谱分析时,斥资仅仅能表征a1/a2/a1/a2与c/a/c/a之间的转变,斥资而不能发现a1/a2/a1/a2内的反转,因此将上述降噪处理的数据、凸壳曲线以及k-均值聚类的方法结合在一起进行分析,发现了a1/a2/a1/a2内的结构的转变机制。 科威蒙特卡洛模拟也很好地复现了此策略对于纯化晶格环境的有效性。对于晶体材料而言,兴设其中的缺陷与周围原子之间会以一定的概率发生一种叫做Vacancy-assistedatomdiffusion的原子扩散活动,兴设而对于纳米材料而言,其体内、表面的所有缺陷均可参与其中,并且其体内的缺陷可以很大概率扩散到表面。 更重要的是,斥资该工作为所有涉及纳米晶体领域的科研工作者提供了一种操控晶格环境的新思路,其潜在应用令人期待。为了验证这一猜想,科威研究团队合成了直径约为7纳米的超小发光纳米晶(NaGdF4:Yb/Tm),并采用惰性壳(NaYF4)进行包覆。兴设(g)原始核-壳纳米粒子以及在980nm激发(4Wcm−2)下使用和不使用Y3+退火的纳米粒子的上转换发射光谱。 斥资(b)Yb-L3EXAFS光谱的傅立叶变换的实验(点)和拟合(实线)结果。此外,科威除Y3+外,Gd3+的OA配合物也可以起到相近的效果。 通过有效地填补扩散到表面的空位,纳米晶内的缺陷数量显着减少,兴设从而提高其发光性能(iii)。 斥资这些缺陷对于荧光纳米材料而言严重限制了高发光亮度材料的开发。图1:科威单个Pd纳米晶颗粒的SECCM测量示意图【成果掠影】近日,科威东华大学陈前进研究员课题组与中国科学技术大学的曾杰教授合作在国际知名期刊《德国应用化学》(AngewandteChemieInternationalEdition)上发表了题为《》(ExploringtheStrainEffectinSingleParticleElectrochemistryusingPdNanocrystals)的研究论文。 扫描电化学池显微镜(SECCM)作为一种新兴的扫描探针电化学成像技术,兴设采用微液滴反应器实现微区电化学过程的测量表征,兴设通过共定位的界面成像可以实现单颗粒水平的结构-活性关系研究。【数据概览】图2:斥资玻碳基底上单个Pd纳米晶颗粒的SECCM电化学成像图3:斥资单个Pd纳米晶颗粒的电催化析氢性能比较【成果启示】基于晶格参数和表面应力理论计算,Pd二十面体(111)晶面中心区域存在明显的拉伸应力,而八面体表面没有应力。 在此,科威作者利用SECCM实现了单个Pd纳米晶电催化析氢反应研究,科威通过对比具有不同表面应力的纳米晶析氢反应行为,直接探究了催化剂表面应力对反应活性作用。【导读】颗粒催化剂的表面应力被认为是调控催化反应活性的有效策略之一,兴设深入理解两者的相关性对于进一步开发高效的催化剂具有重要的意义。 |
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